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2018-01-26 09:05来源:船核知识在线 www.nstdata.com作者:范我;强亦忠

3.2 医用放射性核素的来源

目前,绝大多数医用放射性核素是用反应堆和加速器生产的,也有一些是通过放射性核素发生器和核燃料后处理获得的。实际上,放射性核素发生器的母体仍是用反应堆或加速器制备的。核燃料后处理是指对在反应堆中使用过的核燃料进行化学处理,可从其工艺废料中获取一些有用的放射性核素,其实质仍然是反应堆产生的放射性核素。早期曾有少数医用放射性核素从天然放射性物质中提取。

3.2.1 反应堆生产医用放射性核素

反应堆生产放射性核素是利用反应堆提供的高通量中子流照射靶材料引起核反应来实现的,它生产的放射性核素品种多、成本低,能同时辐照多种样品,生产量大,是目前医用放射核素的主要来源; 缺点是多为丰中子核素,通常伴有 β-衰变,不利于制备诊断用放射性药物。

通常,用于生产放射性核素的反应堆主要是以生产可裂变核燃料为目的的生产堆和专门设计的高通量反应堆。前者中子通量(neutron flux)密度为 1012~ 1014cm-2·s-1; 后者中子通量密度高达 5 ×1015cm-2·s-1,可生产高比活度的放射性核素。

反应堆生产放射性核素主要需考虑以下几个问题。

1.核反应的选择

利用反应堆的中子生产放射性核素的核反应有(n,γ),(n,p),(n,α),(n,2n),(n,f),以及多次中子俘获等类型。

(1)(n,γ)反应

反应堆中的中子主要是热中子,容易引起(n,γ)反应,因而成为反应堆生产放射性同位素的主要核反应。由(n,γ)反应生产放射性核素有以下特点。

①除氦以外,几乎周期表中所有元素均能发生(n,γ)反应,其中中、重核的反应截面较大,反应单一,其他类型核反应截面小,许多中、重核的医用放射性核素就是用此方法生产的(见表 3-2)。

文件下载表 3-2 利用(n,γ)反应生产的医用放射性核素

②由于中子的穿透能力强,且对引起(n,γ)反应的中子能量范围允许较宽,因此对靶子的形状、厚度等方面的要求也不必苛求。但对靶材料的纯度要求很高,否则会影响产品的放射性纯度。

③(n,γ)反应前后的核素互为同位素,仅原子核多了一个中子,因此,一般无法进行化学分离,产品比活度不高。为此,可利用高通量反应堆来提高产品的比活度。如果(n,γ)反应得到的产物可进一步衰变,生成另一种元素的放射性同位素,则可用化学分离法获得此放射性同位素比活度较高的产品,如表 3-2 中131I 就是例子。此外,还可以通过两次或多次(n,γ)反应来制备所需的医用放射性核素,如188Re 的制备:

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(2)(n,p),(n,α)反应

根据复合核理论,靶核俘获中子后发射带电粒子 p 或 α 必须克服原子核的库仑势垒和它们本身的结合能,且库仑势垒随靶核的原子序数增大而增高,因此这类核反应需较高能量的中子。对于热中子反应堆,只有质量数小的少数核素才能进行这类核反应,所得到的放射性核素是与靶材料不同的元素,可用化学分离法得到无载体的高比活度产品; 随着中子能量的增加,(n,p),(n,α)反应截面也增高。最近几年,利用高通量反应堆的快中子,已使这类核反应扩展到中等原子序数的范围。表 3-3 列出了利用这类核反应生产的医用放射性核素。

(3)次级核反应

近年来,利用反应堆快中子进行(n,p),(n,α)等核反应产生的 p,α 粒子或反冲核与靶子物发生次级核反应来生产放射性核素日益得到重视。例如,利用6Li(n,α)3H 反应产生的 α 和反冲氚可使靶物质中的氧发生16O(α,d)18F 和16O(3H,n)18F 反应,可用于生产18F。

2.靶物的选择

在反应堆中,受中子照射的物质称为靶子物或靶物,靶物中与中子进行核反应的元素称为靶元素,其中与生产放射性核素有关的核素称为靶核素。以50Cr(n,γ)51Cr 生产51Cr 为例,K2CrO4称为靶物,Cr 为靶元素,其中50Cr 称为靶核素。

凡含有所需靶核素的无机物或有机物均可做成靶物,但为了取得尽可能高的比活度和核纯度,选靶、制靶时应注意以下几个问题。

(1)尽可能选用靶元素含量高的反应物做靶物,且纯度要高,杂质要少,特别是不应含中子俘获截面大的杂质如硼、镉和稀土元素等。还可将靶元素中的靶核素经过同位素富集,做成浓缩靶,如生产113Sn 时,可将天然丰度为 0.46% 的112Sn 经过富集、再制靶、辐照,可生产出高比活度的113Sn 来。

(2)靶物照射后应易于化学处理,制备成适宜的化学形态。

(3)靶物应具有较好的化学稳定性、热稳定性和辐射稳定性。

靶物选定后,经过纯化,制成合适的化学形态,一般可直接封装在适当的容器内进行辐照。

3.产额的估算与照射时间的确定

核反应的产额与入射中子的能量与通量密度、靶核素的量、核反应截面、照射时间,以及放射性核素的半衰期等因素有关,可以通过理论计算得到。但是,反应堆的情况比较复杂,中子能量不是单一的,不同能量的中子引起核反应的截面不同; 生成物在反应堆中可再次俘获中子,而连续俘获中子反应链中的各个中间产物又可通过 β-衰变生成新的核素; 靶物本身的厚度也对中子通量密度和能量有影响。这些都使理论计算核反应的产额与实际有一定偏差。一般可通过反应堆平均中子通量密度对产额进行估算,这有助于选择比较有利的照射条件,对放射性核素的生产有一定的指导意义。具体估算方法可查阅有关专著。

至于照射时间 t照,可大致按以下原则确定:

(1)要生产的放射性核素的 T1 /2< 3 d 时,t照取 12 ~ 24 h,如24Na,42K,64Cu,198Au 等的生产。

(2)要生产的放射性核素的 T1 /2在 3 ~30 d 时,t照约取 30 d,如32P,51Cr,169Yb 等的生产。

(3)要生产的放射性核素的 T1 /2在30 d 至几年时,t照取2 ~3 个月,如45Ca,55Fe 等的生产。

(4)要生产的放射性核素的 T1 /2大于几年时,t照应大于 6 个月,如3H,14C 等的生产。

4.辐照后靶物的化学处理

辐照后的靶物通常含有放射性杂质和非放射性杂质,因此,一般靶物照射后必须进行化学处理,以提高产品的纯度,特别是放射性纯度,并制成可供应用的化学形式。辐照靶物化学处理的常用方法有溶剂萃取法、色谱法、沉淀法、电化学法、蒸馏法等,其具体内容将在下一节介绍。

3.2.2 加速器生产放射性核素

加速器是利用带电粒子引起核反应来生产放射性核素的一种装置,所生产的放射性核素一般为缺中子核素,大多以电子俘获或发射 β+形式进行衰变,适合于 γ 照相机和 PET,图像清晰,辐射危害小,特别适用于生产与生物机体组成有关的元素的放射性核素如11C,13N,15O 等,在医学上有特殊的意义,这是反应堆难以企及的。加速器生产的核素与靶元素不是同位素,可用化学分离法制得高比活度甚至是无载体的放射性核素。此外,加速器结构紧凑,可以小型化,投资比反应堆少,可以制成专门用于生产医用放射性核素的加速器,十分方便,因而发展迅速。

1.核反应的选择

在加速器中加速的各种带电粒子如质子(p)、氘核(d)、氦核(3He)、α 粒子和电子束轰击金属靶产生的轫致辐射,以及由 p,d 作用于锂或铍产生的高能中子,均可引起核反应,但必须克服库仑势垒 E库,而库仑势垒 E库的高度与靶核的原子序数及轰击粒子的电荷有关:

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式中,Za,ZA分别为轰击粒子、靶核的电荷数; Ra,RA分别为轰击粒子、靶核的半径。靶核和轰击粒子的电荷数越大,库仑势垒越高,一般说来核反应越难发生。

(1)质子引起的核反应

加速器可提供能量高、流强大的质子束,因此,(p,n)反应是加速器生产放射性核素的主要核反应,可用于生产22Na,51Cr,57Fe,67Ga,68Ge,111In,123I,127Xe 等多种医用放射性核素。

(2)氘核引起的核反应

用于生产放射性核素的氘核反应有(d,n),(d,2n),(d,α)等。(d,n)是放能反应,较低能量的氘核就能引起反应;(d,2n)是吸能反应,氘核能量达 10 ~15 MeV 时才能发生反应。用氘核反应生产医用放射性核素的例子有10B(d,n)11C,130Te(d,n)131I,18O(d,2n)18F,51V(d,2n)51Cr 等。由于(d,α)反应的库仑势垒较高,只能用于制备较轻的放射性核素,如24Mg(d,α)22Na等。

(3)3He 核引起的核反应

用于生产放射性核素的3He核反应有(3He,n),(3He,2n),(3He,p)等,例 如16O(3He,p)18F,50Cr(3He,n)52Fe就属此类。

(4)α 粒子引起的核反应

用于生产放射性核素的 α 粒子核反应有(α,n),(α,p),(α,2n)等,例如79Br(α,n)82Rb,121Sb(α,2n)123I就属此类。

2.靶物的选择

加速器靶物的选择与反应堆靶物选择有相同之处,但由于加速器靶物受能量高、流强大的带电粒子的轰击,因而对制靶又有特殊的要求。

(1)靶子厚度的选择

由于靶物对带电粒子有较高的阻止本领,使进入其内的带电粒子的流强和能量迅速衰减,核反应截面也随能量衰减而减小,甚至可能改变核反应的类型,因此靶子厚度的选择十分重要。但为了充分利用带电粒子,一般用厚靶,使大部分轰击粒子都被阻止在靶子内,所以靶厚常选 50 ~100 μm。

(2)靶子的耐热性

为了实现带电粒子的核反应,需将带电粒子加速到几兆电子伏到几百兆电子伏的能量,轰击靶子时,会产生很高的温度,靶子的温度梯度可高达每毫米几千摄氏度。此时,靶物即使是难熔的金属,也会熔融、挥发,甚至引起靶子的溅射。因此,除了要求靶物热稳定性、导热性能好之外,如何解决靶子的散热是加速器靶子特有的问题。通常采用的办法有三:一是增加接受轰击的靶子面积,降低靶面上的热功率密度; 二是采用旋转式活动靶,间歇照射; 三是用流动水或液氮冷却靶子。

加速器生产放射性核素的产额也可用理论计算公式进行估算。表 3-4 列出了加速器生产的重要医用放射性核素。

3.2.3 从核燃料后处理中获得放射性核素

核燃料在反应堆中受中子照射,发生核裂变,生成几百种放射性核素,其中有些放射性核素可用于医学,如90Sr-90Y,99Mo-99Tcm,131I,133Xe,89Sr 等。但由于这些核素往往含在核燃料后处理工艺废液和废气中,其成分比较复杂,提取、纯化十分困难,只有综合提取多种裂片核素时,从中制取医用放射性核素才比较经济,因而才有意义。因此,这种方法目前很少应用。但是,近来从裂变产物中提取99Mo,制成99Mo-99Tcm发生器,受到广泛重视。

3.2.4 从天然物质中提取放射性核素

自然界中存在着许多天然放射性核素,它们绝大多数属于238U,235U 和232Th 三个天然放射系。其中,有些放射性核素曾是最早用于医学的放射核素,如226Ra,222Rn 等,现在已被性能更为优异的人工放射性核素所取代。


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